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隨著能源消耗和環境污染問題日益突出,黑膜沼氣池厭氧  發酵既能提供清潔能源沼氣又能減少農牧廢棄物污染而成為能源領域的研究熱點。根據研究調查,截至2009年底,中國規模化養殖場畜禽糞便的排量  約837億t,年沼氣生產潛力約為472.1億m312;2015年全國主要農作物秸稈可利用量為7.2億t,其中玉米秸稈所占比例約為30%;蔬菜種植面積達

220)0hm2,蔬菜總產量為7.85億t,蔬菜生產程中產生的大量廢棄物直接丟棄或填埋已造成嚴的環境污染。黑膜沼氣池厭氧消化是農牧廢棄物資源化利用  有效途徑之一,將單一原料的黑膜沼氣池厭氧發酵轉為混合發酵可以改善原料結構和營養特性,提高有機廢棄物  的甲烷產量和有機轉化率4,從而成為國內外大量學者研究的熱點之一。

為獲得較佳的混合黑膜沼氣池厭氧消化性能,需要對原料  配比進行優化。 Molinuevo -Salces B3等將果蔬廢棄  物與畜禽糞便進行混合黑膜沼氣池厭氧發酵,結果表明兩者混  合黑膜沼氣池厭氧發酵產氣效果很好,單位原料甲烷產量從  11提高到24m:gVs,揮發性固體去除率從  50%提高到86%。馮亞君6等研究發現玉米秸稈  與雞糞配比1:2時累計產甲烷量達到最大值為  19488mL,比單一玉米秸稈黑膜沼氣池厭氧消化最終甲烷產量  高出32.6%。魏珞宇等研究不同配比牛糞與生  活廢棄物混合發酵時發現增加牛糞比例可提高黑膜沼氣池厭氧  發酵的累計產氣量和發酵液中pH值得穩定性。厭  氧消化技術最明顯的發展趨勢是兩種或兩種以上物  料混合黑膜沼氣池厭氧消化”,然而目前大多數研究基本上都  針對兩種發酵物料,對于多種混合物料黑膜沼氣池厭氧發酵制  沼氣工藝研究尚比較少。因此,本試驗以牛糞、蔬菜  廢棄物和玉米秸稈為發酵原料,分別設定了單一原料、兩種及3種混合原料發酵試驗組,在中溫(37℃±1℃)和固體質量分數為12%條件下進行黑膜沼氣池厭氧消化產甲烷性能研究,并探討原料的混合種類及配比對黑膜沼氣池厭氧消化協同效應的影響,以期為農牧廢棄物多  元混合物料黑膜沼氣池厭氧消化產沼氣工程提供參考

1材料與方法

1.1試驗材料

試驗所需原料牛糞和玉米秸稈取自甘肅省蘭州  市晏家坪奶牛養殖農戶,蔬菜廢棄物取自甘肅省蘭州市蔬菜批發市場,主要為廢棄的番茄和白菜爛葉。  將3種原料取回實驗室后密封,冷藏于4℃冰箱中  備用。所用的接種污泥取自蘭州市紅古區奶牛場沼  氣工程所產生的發酵液,添加鮮牛糞經(37℃±  1℃)密封馴化30d后所得。試驗材料的理化性質如表1所示

1.2試驗裝置與方法  

本試驗采用批式黑膜沼氣池厭氧消化工藝。黑膜沼氣池厭氧消化試驗裝置為1.5L發酵瓶,有效填料容積為1.2L。黑膜沼氣池厭氧  發酵固體質量分數為12%,設計接種率為發酵原料  的30%,將發酵原料和接種物按照ⅤS(揮發性固  體)比例(見表2)混合后,添加一定量蒸餾水調至總  固體質量分數為12%,裝瓶,充氮氣5min排除發酵  瓶中的空氣。發酵瓶以帶玻璃管的橡膠塞密封,通  過乳膠管連接于3L的鋁塑復合膜氣體采樣袋,消

化瓶置于恒溫水浴箱中,在溫度為(37℃±1℃)條  件下進行黑膜沼氣池厭氧發酵。每個試驗組3個重復,試驗期間發酵瓶每天手動搖晃3次以起到攪拌作用。每天晚上8點測量產氣量及甲烷和二氧化碳的含量等指

1.3測定與分析方法  

1.3.1測定指標及方法  

試驗原料TS采用恒定質量法,105℃干燥至恒  定質量;VS采用灼燒法,在550℃馬弗爐灼燒4~6  h,冷卻至恒重稱質量;總氮采用凱氏定氮法測定;總碳采用重鉻酸鉀氧化法測定;黑膜沼氣池厭氧消化過程中的每  日產氣量采用排水集氣法測量,氣體中甲烷和二氧化碳含量采用便攜式沼氣分析儀( Biogas500,英國  Geotech公司)測定。根據日產氣量及氣體成分含量即可計算日產甲烷量和二氧化碳量  1.3.2混合黑膜沼氣池厭氧消化協同效應分析  協同效應可以看作是混合黑膜沼氣池厭氧消化所產生出的  超過加權的單獨消化所產生出的額外的甲烷產量。根據原料單獨黑膜沼氣池厭氧消化時的甲烷產量和在混合物料  中所占的比例計算理論甲烷產量,其計算公式(1)如下9  Mheoreticod=(Moga+MwwgB+Mcsgy)/(a+B+y) (1)  式中:Mm.物料混合黑膜沼氣池厭氧消化理論甲烷產  量,mL·g-Vs;Ma,Mv和M分別代表了單一牛  糞、蔬菜廢棄物和玉米秸稈黑膜沼氣池厭氧消化甲烷產量,  mL·gVs;a,B和y分別代表了牛糞、蔬菜廢棄物  和玉米秸稈在混合發酵中VS所占的比例。  1.3.3產甲烷動力學分析  大量研究表明修正的 Gompertz方程可以很好  的模擬物料黑膜沼氣池厭氧消化累計產氣過程。本試驗采用修  正的 Gompertz方程對各處理產甲烷過程進行擬

M=Pxmo"(x-0+1}(2)  式中:M為第t天的物料累計甲烷產量,mL·g

P為最終甲烷產量,mL·g;R。為最大產甲烷速率,mL·gd-2;A為遲滯時間,d;t為發酵時間,  d;e為自然常數,2.718282。P,Rn和A均可通過批式黑膜沼氣池厭氧發酵實驗數據擬合獲得。

1.4數據處理方法

原始數據用 Excel2013軟件標準化處理后,采用 Origin8.5軟件制圖并進行修正的 Gompertz方程擬合累計產甲烷曲線,采用SPss18.0軟件進行各試驗組間顯著性方差分析。

2結果與分析

2.1產甲烷性能

2.1.1日產甲烷量

單一原料以及兩種混合原料黑膜沼氣池厭氧發酵的日產甲烷量變化情況如圖1所示,不同原料日產甲烷量變  化趨勢有明顯的區別。牛糞單獨黑膜沼氣池厭氧消化日甲烷產  量在黑膜沼氣池厭氧消化初期迅速升高,并分別于第4和10天達到產甲烷峰值,分別為1105mL和725mL。蔬菜廢棄物在黑膜沼氣池厭氧發酵初期產甲烷速率較慢,在第3天產甲烷量下降并在第5天達到谷值,之后產甲烷速率逐漸上升在第14天達到最大產甲烷峰值,為776  mL。玉米秸稈在黑膜沼氣池厭氧消化前期產甲烷量較少,經一定停滯時間后進入產甲烷高峰期,并在第17和25天甲烷產量達到峰值,分別為897和536mL。牛糞和秸稈混合黑膜沼氣池厭氧消化日產甲烷量在第11天達到峰值,雖然比牛糞單獨黑膜沼氣池厭氧發酵產甲烷峰值出現時間  滯后了7d,但其甲烷產量為1320mL,比單一牛糞和玉米秸稈黑膜沼氣池厭氧消化最高產甲烷峰值分別提高了  16.3%和32.05%。蔬菜廢棄物和玉米秸稈混合發  酵最高日甲烷產量為1185mL,與蔬菜廢棄物和玉  米秸稈單獨黑膜沼氣池厭氧消化相比,最高甲烷峰值分別高出34.51%和24.30%。

這些結果可以進一步表明單一原料混合后進行  黑膜沼氣池厭氧消化其產甲烷性能顯著優于單一原料,這主要  是因為單一原料由于往往無法同時滿足適宜的碳氮

比和原料降解速率的條件,難以獲得較高的甲烷產  率和原料利用率,而原料混合發酵不僅可以彌補單  原料的發酵缺陷,還可以實現發酵原料間的優勢  互補,提高原料轉化速率m1)這與任海偉等的  研究結果一致,一方面,牛糞或蔬菜廢棄物與玉米秸  稈混合發酵正好平衡原料的碳氮比,為微生物生存  提供了更好的條件,另一方面,各種原料在物理結  構、營養組分及水分含量等方面的互補性,有利于創  造更加均衡的條件,保證了穩定高效產甲烷過程的進行。

多元混合物料在不同比例條件下黑膜沼氣池厭氧消化日產甲烷量如圖2所示。由圖2可見,不同試驗組的日產甲烷量變化趨勢基本相同,在整個黑膜沼氣池厭氧消化過程中均出現2個明顯的產甲烷峰值,但產甲烷峰值出現的時間和大小不一致,這主要是由于復雜有機物

降解難易程度不同,導致物料混合黑膜沼氣池厭氧消化是多  段降解過程。其中不同的峰值可以表現出黑膜沼氣池厭氧  過程中的差異,第1個峰值主要是可溶性有機物軌  甲烷轉化,第2個峰值是可生物降解的物質,甚至  生物降解的化合物進一步的溶解和甲烷化,之后  生物進入饑餓階段3  牛糞、蔬菜廢棄物和玉米秸稈混合黑膜沼氣池厭氧消化,各  成分比例可影響甲烷日產率在整個發酵期間的變  化。如圖2所示,多元混合物料的產甲烷高峰期主  要出現在黑膜沼氣池厭氧消化前期。試驗組C1,C2,C3和C  在黑膜沼氣池厭氧發酵啟動后日產甲烷量迅速上升,分別在試  驗第10,8,5和6天日產甲烷量達到第1個峰值  別為1395,1442,1262和1153mL,維持短暫的高日  產甲烷量后迅速降低,達到谷值后產甲烷速率又顯著升高,分別在試驗第16,14,10和13天日產甲烷量達到第2個峰值,分別為1213,1489,1485和145  mL,之后各組甲烷產率均迅速降低。從最高日產甲  烷量及產甲烷速率上看,試驗組C2的產甲烷性能  明顯優于其他試驗組。與單一原料以及兩種混合原  料黑膜沼氣池厭氧消化相比,多元混合物料黑膜沼氣池厭氧消化兩個產甲  烷峰值強度明顯增強,這主要是因為黑膜沼氣池厭氧發酵是由

多個微生物代謝過程和不同原料相互聯系相互制約  所形成的整體過程,多元物料混合黑膜沼氣池厭氧消化有利于  發酵體系內營養物質的平衡,豐富微生物多樣性,提  高其協同作用,從而增加黑膜沼氣池厭氧消化產甲烷速率  2.1.2累計甲烷產量  單一原料兩種及三種混合原料黑膜沼氣池厭氧消化累計甲烷產量如圖3和圖4所示。各試驗組的累計產甲烷量變化趨勢基本相同,均表現為迅速增加后逐漸趨于穩定。如圖3所示,經過43d的黑膜沼氣池厭氧消化,混合物料的最終甲烷產量均高于單一原料的累計甲烷  產量。試驗組A1,A2,A3,B1和B2組最終甲烷產量分別為14051,7332,12443,18256和15815mL。  試驗組C1,C2,C3和C4的累計產甲烷量分別為  19258,20713,16209和15776mL,比單一牛糞黑膜沼氣池厭氧  消化累計甲烷量產量分別高出27.04%,32.16%,  13.31%和10.93%。試驗組C2,牛糞、蔬菜廢棄物  和玉米秸稈混合比例為1:0.4:0.6時產甲烷性能明  顯優于其他試驗組,其最終甲烷產量比單一牛糞、蔬  菜廢棄物和玉米秸稈黑膜沼氣池厭氧消化分別提高了  32.16%,64.60%和39.93%,比牛糞和玉米秸稈  蔬菜廢棄物和玉米秸稈混合發酵分別提高了  11.86%和23.65。這說明牛糞、蔬菜廢棄物和玉米  秸稈3種原料在一定比例下混合黑膜沼氣池厭氧消化比單一原

能。其原因除了與營養結構(C/N)優化有關,可能  還與混合發酵的微生物群落或空間結構有關,多種  原料混合后微生物菌群種類互補,且使發酵環境更適宜微生物生長和繁殖,增強了黑膜沼氣池厭氧微生物種群之間的協同作用,從而提高黑膜沼氣池厭氧消化產甲烷速率  許多研究5表明不同物料之間的混合可以使  C/N調整到最佳水平(20~30),平衡緩沖能力或提  供微生物所需的營養元素和微量元素。與各試驗組  相比,試驗組C2累計甲烷產量最大為20713mL,分  別比C1,C3和C4試驗組提高了7.02%,21.74%和  23.84%。因此,混合比例是影響黑膜沼氣池厭氧消化產甲烷性  能的重要因素,優化混合原料組合及配比將是黑膜沼氣池厭氧  消化技術的重要發展方向。牛糞、蔬菜廢棄物和玉  米秸稈混合比例為1:0.4:0.6是最合理的狀態,有  助于形成最佳C/N(22.86)和提高產甲烷速率。

2.2黑膜沼氣池厭氧消化協同作用  

為了評估混合物料的協同作用對黑膜沼氣池厭氧消化產甲  烷性能的影響,對各試驗組實際甲烷產量與理論甲  烷產量進行分析。假設牛糞、蔬菜廢棄物和玉米秸  稈混合后單獨進行黑膜沼氣池厭氧消化,未發生任何作用,則混  合物料的理論甲烷產量應為3種物料甲烷產量的加  權疊加。參照公式(1)的計算方法,根據牛糞、蔬菜  廢棄物和玉米秸稈3種原料單獨黑膜沼氣池厭氧發酵時實際甲  烷產量(215.18mL·gVs,86.67mL·gVs,  157.09mL·gVs)以及原料混合比例,計算其理  甲烷產量,結果如表3所示。

由表3可以看出,各試驗組理論甲烷產量均低  于甲烷產量實際值,表明物料不同比例混合黑膜沼氣池厭氧消化發生了積極的協同促進作用,顯著提高了甲烷產  量,但在不同混合比例條件下的協同作用有較大差  異。與理論甲烷產量相比,試驗組B1,B2,C1,C2,C3和C4的實際VS產甲烷量分別顯著(P<0.05)  提高了27.00%,36.94%,33.03%,39.83%,  25.84%和26.62%。其中,試驗組C2:牛糞、蔬菜廢  棄物和玉米秸稈比例為1:0.4:0.6時對甲烷產量的  提升效果39.83%優于其他試驗組,比試驗組B1協

同作用值提高了32.21%,比試驗組C1,C3和C4協

同作用值分別提高了17.07%,35.12%和33.17%

因此,物料混合比例是實現黑膜沼氣池厭氧消化協同效應最大

值的1個重要參數。牛糞、蔬菜廢棄物和玉米秸稈

3種原料混合黑膜沼氣池厭氧消化協同作用貢獻率為2584%

39.83%,明顯高于馮亞君等以玉米秸稈與雞

糞兩種物料協同作用值7.1%-17.7%。這與  Pages-Diaz J等研究結論一致,多原料混合調整了

京料C/N,營養成分更加均衡,顯著增強黑膜沼氣池厭氧消化  過程中的協同效應,與單一物料黑膜沼氣池厭氧消化相比,甲烷

產量更高。

2.3黑膜沼氣池厭氧消化性能分析

V去除率是評價黑膜沼氣池厭氧消化效率的重要參數之  ,從表4中可以看出混合發酵的S降解率與單  原料相比均有明顯提高,這說明混合黑膜沼氣池厭氧消化系  統中的大量有機物被微生物利用,從而有效地轉化  成CH4及CO2等氣體。在所有試驗組中,試驗組  C2黑膜沼氣池厭氧消化VS降解率最高為65.63%,比單一牛  糞、蔬菜廢棄物以及玉米秸稈黑膜沼氣池厭氧消化分別提高了  16.14%,19.34%和29.88%;比牛糞和玉米秸稈  蔬菜廢棄物和玉米秸稈混合發酵分別提高了  12.72%和15.25%。這可能是因為多元混合物料  黑膜沼氣池厭氧消化充分發揮了各種物料的協同作用,提高了  原料的生物降解速率,促進了有機物水解轉化為甲  烷。試驗組A3的ⅤS降解率最低為46.02%,這主  要與玉米秸稈的不平衡的營養特性(C/N)和木質纖  維素結構有關。

消化時間是反映原料黑膜沼氣池厭氧消化性能的一個重要  指標,本研究中將各原料產生甲烷總量的90%所用  的時間定義為T,黑膜沼氣池厭氧消化時間越短說明生產效  率越高,進而可以獲得更好的經濟效益。由表4可知,除試驗組B2外,各混合試驗組均不同程度的縮短了發酵產氣周期,這是因為混合原料發酵周期的長短與原料的種類和配比有一定的關系),在實際生產中,秸稈類原料的黑膜沼氣池厭氧消化周期較長,而糞便類原料消化時間相對較短。與單一蔬菜廢棄物和玉米

秸稈黑膜沼氣池厭氧消化相比,物料混合黑膜沼氣池厭氧消  化  5~9d。其中,試驗組C2黑膜沼氣池厭氧消化時間為  試驗組A1和B1分別減少了1d和3d。  混合物料黑膜沼氣池厭氧發酵技術是提高黑膜沼氣池厭氧消化效  方法,不僅產甲烷性能和底物利用率較單  大幅度提高,而且黑膜沼氣池厭氧消化時間也得到了明  2.4產甲烷動力學分析  采用修正的 Gompertz方程分別對各  的累計產甲烷量進行擬合,所獲得的擬合態  4所示。通過修正的 Gompertz方程擬合所  組的相關系數R2值在0.9872~0.9986之  月修正的 Gompertz方程能夠較好的反映物料  化產甲烷過程。黑膜沼氣池厭氧消化期間日產甲烷量整體上  決定了發酵全過程的最大產甲烷速率。與3種物  單獨黑膜沼氣池厭氧消化相比,除試驗組F外,各試驗組最  產甲烷速率Rn均明顯提高,這表明混合黑膜沼氣池厭氧消  協同作用提高了物能轉化速率和產甲烷效來

比單一牛糞黑膜沼氣池厭氧消化和牛糞與玉米秸稈混合厭復  化最大產甲烷速率分別提高了35.76%和17.9

表現出較強的協同作用。

除了最大產甲烷速率Rm,遲滯時間A也是反費黑膜沼氣池厭氧消化性能的一個重要指標。與玉米秸稈單級氧消化相比,添加牛糞的各試驗組總體表現出更的遲滯時間,這是因為玉米秸稈在黑膜沼氣池厭氧消化初期本質素與纖維素、半纖維素相互交聯且結構致密  物對其降解速率較慢,而牛糞中可溶性物質含量高、木質纖維結構較疏松以及混合原料中適宣  C/N有利于提高微生物在黑膜沼氣池厭氧發酵初期對環境  宜性進而縮短延滯期。試驗組C2的遲灌  為297d,比牛糞和玉米秸稈混合發酵遲列  少了1.22d。因此,與兩種原料混合黑膜沼氣池厭氧消化相比  多元物料混合黑膜沼氣池厭氧消化能夠更加有效減少厭游時間并提高黑膜沼氣池厭氧消化的效率  通過產甲烷參數分析與協同影響評估,多  合物料黑膜沼氣池厭氧消化的協同效應提高了原料生物嚀模型參數和生物降解性

是產甲烷速率和累計甲烷產量提高的主要原因。在  實際生產中,牛糞、蔬菜廢棄物和玉米秸稈VS混合  比例為1:0.4:0.6時,可顯著提高黑膜沼氣池厭氧消化產甲烷  速率和縮短黑膜沼氣池厭氧消化產甲烷時間,并且增加發酵物  料的最終甲烷產量

3結論

(1)牛糞、蔬菜廢棄物和玉米秸稈3種原料在  一定比例下混合后黑膜沼氣池厭氧發酵比單一原料以及2種原  料混合后發酵表現出更好的產甲烷性能。當牛糞、  蔬菜廢棄物和玉米秸稈VS比例為1:0.4:0.6時,  累計甲烷產量達到最大值為20713mL,比其他混合  物料甲烷產量增加了1186%-23.65%

(2)多元混合物料的協同作用是黑膜沼氣池厭氧消化產甲烷性能提高的主要原因之一。其中,當牛糞、蔬菜廢棄物和玉米秸稈VS比例為1:0.4:0.6時,協同作用貢獻率最高為39.83%,與其他混合比例相比提高了7.26%-35.12%。

(3) Gompertz方程能夠較好的反映物料不同混  合比例的產甲烷過程,可決系數R2在0.9872  0.9986之間。牛糞、蔬菜廢棄物和玉米秸稈VS比  例為1:0.4:0.6時具有最大產甲烷速率17.34  mL·dkg-1,比牛糞單獨黑膜沼氣池厭氧消化、牛糞與玉米  桿混合黑膜沼氣池厭氧消化最大產甲烷速率分別提高了35.76%和1719%。

摘自《中國沼氣》2018第三期 李金平 崔維棟 黃娟娟 王春龍 劉潤

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